唐文宗时，称李白的诗、张旭的草书、裴旻的剑舞为“三绝”，张旭也因其叹为观止的字体，被誉为“草圣”。诏书一到洛阳城，顿时轰动了那些饱学之士。他们纷纷向张旭道喜，庆贺他以卓绝的努力夺得了最高奖誉。张旭作揖一一致谢，并设宴款待洛阳名流。席上，有人提议张旭谈谈草书到“绝”的秘诀，张旭推辞不过，谦虚的说：“各位见笑了，我自知浅陋，皇上奖掖，收之有愧。说到秘诀，无非在‘用心’两字。”

相传他喜饮酒，常于醉后呼喊狂走，然后落笔，甚或用头发沾墨作书，因称"张颠"。他把当时流行的"今草"书体，发展成为笔法放纵，字形繁多变化的"狂草"书体，做到笔未落而意在先，书虽尽而心相连，成为我国狂草书体的奠基人。传说颜真卿曾向他请教楷书。怀素和尚继承和发展了他的草书，而以狂草得名，被称为"以狂继颠"或"颠张狂素"。

张旭草书与李白诗歌、裴旻剑舞，被唐文宗赞为"三绝"。张旭也能诗，长于七绝。留传下来的书法，正书有碑刻《郎官石记》，草书散见历代集帖中，墨迹有《草书古诗四帖》。张旭在常熟城区的住地，名醉尉街，沿袭至今。旧居后有洗砚池。另周神庙弄有草圣祠。

历代草书家中往往用字与字之间相连的线条，使得草书产生起伏错落的气韵，很少用字形本身使草书产生错落之感。通篇草书中无一字相连，各自成势，这分明是章草特有的规则。草书以写意为主，让人看到不由惊叹：让字儿在飞一会儿。